关键词：木犀草素-铜纳米晶、木犀草素、镁铁层状双氢氧化物（Mg-Fe LDHs）；甲基丙烯酰化丝素蛋白（SFMA）、聚乙烯吡咯烷酮（PVP）

Layered double hydroxide/Cu-luteolin nanoparticle-loaded hydrogel coating: Promoting healing of infected bone defects

Chem. Eng. J. 1 July 2026，177147

DOI：10.1016/j.cej.2026.177147

一、研究背景

钛基植入体是临床骨缺损修复的核心医用材料，然而植入后易因细菌定植引发感染，伴随局部氧化应激蓄积、炎症过度激活及骨整合能力不足等一系列问题，最终导致植入失败，阻碍骨修复进程。因此，如何构建兼具抗菌、抗氧化、免疫调控及促骨再生多重功能的植入体表面涂层，实现对感染性骨缺损微环境的精准调控，是当前骨科生物材料领域亟待解决的关键科学问题。本研究在钛基底上制备了具有pH响应特性的MgFe-SF/CuL复合涂层，整合了镁铁层状双氢氧化物（Mg-Fe LDHs）、木犀草素-铜纳米晶（CuL NCs）与甲基丙烯酰化丝素蛋白（SFMA）水凝胶，通过活性组分的可控释放实现感染性骨缺损的一体化修复。

二、材料制备与结构设计

1、CuL纳米晶合成

以天然黄酮类化合物木犀草素与硫酸铜为原料，聚乙烯吡咯烷酮（PVP）作为稳定剂，通过一步法合成木犀草素-铜纳米晶（CuL NCs）。

2、丝素水凝胶前驱体制备

将丝素蛋白（SF）与甲基丙烯酸缩水甘油酯（GMA）发生接枝反应，制备得到甲基丙烯酰化丝素（SFMA），添加光引发剂LAP后，可在365 nm紫外光辐照条件下快速交联形成SF/CuL水凝胶。

3、钛基底改性与复合涂层构建

钛片经高温碱刻蚀处理后得到纳米多孔钛基底（TN），随后在其表面原位生长Mg-Fe LDHs，最终负载SF/CuL水凝胶，成功制备得到MgFe-SF/CuL复合涂层。该体系具有显著的pH响应释放特性：在生理中性环境中，活性组分呈缓慢平稳释放特征；而在感染病灶的酸性微环境中，Cu²⁺与木犀草素可实现快速释放，同时Mg²⁺、Fe³⁺保持持续缓释特征。

三、体外性能与机制研究

1、抗菌与抗氧化活性

酸性环境下释放的Cu²⁺与木犀草素可产生协同抗菌作用，对大肠杆菌、金黄色葡萄球菌均具有广谱高效的杀菌效果；同时该体系可清除微环境中过量蓄积的活性氧（ROS），缓解氧化损伤。

2、免疫调控效应

该复合涂层可诱导巨噬细胞从促炎M1型向修复型M2极化，下调TNF-α等促炎因子的表达，同时上调IL-10等抗炎因子的表达，抑制局部过度炎症反应。

3、成骨与促血管化能力

持续缓释的Mg²⁺、Fe³⁺可上调MC3T3-E1细胞中ALP、OCN等成骨相关蛋白的表达，促进成骨分化；同时可促进人脐静脉内皮细胞（HUVEC）增殖，上调VEGF、CD31的表达，诱导新生血管生成。

4、分子机制解析

转录组测序结果证实，该复合涂层主要通过胞外基质相关信号通路调控细胞成骨分化过程，从分子层面阐明了其促骨再生的作用机制。

四、创新点与展望

本研究构建的智能响应型复合涂层，依靠离子与活性分子的协同可控释放，同步实现抗感染、抗氧化、免疫调节、促血管生成与成骨修复多重功能，可精准重塑感染性骨缺损局部微环境，为钛基骨科植入物的表面功能化改性提供了全新思路。后续研究可进一步优化该体系的离子释放动力学，拓展该涂层在负重骨缺损、慢性骨髓炎等复杂骨科场景的转化应用。

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